Pabila Dia Tersenyum refleksi dunia fiksyen Elina. Kerana gilakan Irman, ibu Elina, Mirah meninggalkan keluarga. Selepas ayah saudaranya, Benson dimasukkan ke lokap, Elina yang hidup diperam benci terpaksa menjejaki Mirah. Zuhayr yang dalam perjalanan pulang terjumpa Elina yang sedang nyawa-nyawa ikan di dalam semak dan menghantarnya ke hospital.

Apabila sedar dari koma, Elina kehilangan memorinya. Bermulalah hidup kucar-kacir Zuhayr yang cuba melindungi gadis yang hanya dikenali melalui nama atas kad pengenalan. Hadirnya Zafrul yang cuba memburu hati Elina membuat keadaan bertambah haru.